マルチスケールシミュレーションによる非晶有機薄膜中での電荷輸送解析
〜電荷移動度の予測度が大きく向上、HOMO/LUMO以外の分子軌道も電荷輸送に関与していることを解明〜

　2017年、有機ELはスマートフォンやテレビなど、中小型から大型のディスプレイに広く応用されました。これらを皮切りに、今後、有機ELの実用化がさらに広がっていくものと期待されています。有機ELは、電気を光に変換するデバイスであるため、発光特性のみならず、電荷輸送特性（電気をどれだけ効率よく流すかという特性）に関しても、最終的なデバイス特性に大きく影響します。特に、有機EL内の有機薄膜は、結晶膜ではなく非晶膜からできているため、非晶凝集構造内での電荷輸送挙動を明らかにすることが、デバイス特性を理解する上で必須です。

　我々は、これまで、量子化学計算、分子動力学(MD)計算、動的モンテカルロ(kMC)計算を併用したマルチスケールシミュレーション(Multiscale Simulation, MSS)により、有機非晶膜中での電荷挙動を分子レベルで明らかにするとともに、有機非晶膜における電荷移動度の予測を行ってきました[1-3]。2016年にはその大枠の計算手法を完成させましたが[2]、その当時、CBPという分子(下記、図a参照)の電荷輸送に関するシミュレーションを行った結果、正孔移動度は実測を良く再現した一方で、電子移動度に関しての再現性は不十分な状況にありました。

　上述の我々の先行研究を含め、これまでの非晶凝集系に対する移動度の計算においては、正孔輸送に関してはHOMO、電子輸送に関してはLUMOが電荷を輸送するものとして取り扱われてきました。我々も、これまでは先例にしたがって研究を進めてきましたが、その一方で「他の軌道は本当に使われていないのか？」という疑問を持ち続けていました。今回、常に頭の中にありながら行って来なかったこの疑問を解消すべく、他の分子軌道、具体的には、正孔輸送に関してはHOMOのみならずHOMO-p軌道(ここでp = 1, 2, 3, …)、電子輸送に関してはLUMOのみならずLUMO+q軌道(q = 1, 2, 3, …) も考慮に入れたマルチスケールシミュレーションを行いました。その結果、これらの軌道も、HOMO, LUMOのエネルギー準位と近い場合には電荷輸送に大きく寄与することが明らかになりました。また、これらの寄与を考慮することにより、電荷移動度の予測性能をさらに向上させることにも成功しました(下記、図b)。現在、CBP以外の電荷輸送性材料に対しても実測データを再現できるか、検討を進めています。